Master's Thesis

Single Atomic Catalysts

Final Thesis 9.26 MB

Author of thesis: Ing. Adam Závodný

Acad. year: 2015/2016

Supervisor: doc. Ing. Jan Čechal, Ph.D.

Reviewer: Mgr. Martin Švec, Ph.D.

Abstract:

Single atom catalysts are prospective class of materials, which holds promises to reach the ultimate limit of improvement in catalyst performance, selectivity, lifetime and cost reduction. The ability to efficiently capture the adsorbates at the active sites is the key prerequisite for catalytic transformation to the products. In this respect, our experimental study aims to describe the interaction of gas molecules (H2O, CO, O2 and NO) with single metal atoms (Rh, Ir, Cu) on the magnetite surface employing scanning tunneling microscopy.

Keywords:

single atom catalysts, magnetite, rhodium, iridium, copper, iron, terephthalic acid, self-assembly, STM

Date of defence

20.6.2016

Result of the defence

Defended (thesis was successfully defended)

znakmkaAznamka

Grading

A

Language of thesis

Czech

Faculty

Department

Study programme

Applied Sciences in Engineering (N3901-2)

Study field

Physical Engineering and Nanotechnology

Composition of Committee

prof. RNDr. Tomáš Šikola, CSc. (předseda)
prof. RNDr. Miroslav Liška, DrSc. (místopředseda)
prof. RNDr. Bohumila Lencová, CSc. (člen)
prof. RNDr. Jiří Komrska, CSc. (člen)
prof. RNDr. Petr Dub, CSc. (člen)
prof. RNDr. Radim Chmelík, Ph.D. (člen)
prof. RNDr. Jiří Spousta, Ph.D. (člen)
prof. Ing. Ivan Křupka, Ph.D. (člen)
prof. RNDr. Pavel Zemánek, Ph.D. (člen)
RNDr. Antonín Fejfar, CSc. (člen)
prof. RNDr. Eduard Schmidt, CSc. (člen)

Supervisor’s report
doc. Ing. Jan Čechal, Ph.D.

Diplomová práce shrnuje experimentální poznatky získané na dvou pracovištích pomocí rastrovací tunelové mikroskopie. Společným bodem jsou jednoatomové katalyzátory. První část experimentálního studia, která je zaměřena na stability jednotlivých atomů přechodných kovů na povrchu magnetitu a jejich interakce s jednoduchými molekulami, byla vypracována na ve skupině Prof. Ulrike Diebold na IAP TU Wien. Cílem druhé části mělo být studium interakce CO2 s kovovými centry v 2D supramolekulárních strukturách. Zde se bohužel nepodařilo dosáhnout cíle z důvodu nefunkčnosti experimentálního zařízení. Student, Adam Závodný, přistupoval ke své práci odpovědně s vysokým nasazením a pracoval zcela samostatně. Diplomant je spoluautorem článku v prestižním časopise Angewandte Chemie, International Edition. Anglicky psaná diplomová práce předkládá výsledky, které jsou na vynikající úrovni.
Evaluation criteria Mark
Fulfilment of requirements and objectives of assignment A
Working process, extent and suitability of applied methods A
Scholarly contribution and originality A
Ability to interpret achieved results and draw conclusions A
Applicability of results in practice or theory A
Logical arrangement of thesis and its layout A
Grafic layout, used style and language level A
Work with used sources including quotations A
Student's independence when working on the topic A

Grade proposed by supervisor: A

Reviewer’s report
Mgr. Martin Švec, Ph.D.

Tato diplomová práce, jejímž záměrem je základní výzkum jednoatomových katalyzátorů, má dvě části. V té první (a stěžejní) se autor zabývá depozicí atomů vybraných kovů na povrch Fe3O4 a v druhé zachycením opět jednotlivých atomů vybraných kovů na povrchu mezi organické molekuly. Prvotní testování katalytických vlastností takto připravených systémů je realizováno pozorováním změn po vystavení působení některých látek, jako CO, O2, H2O, NO. Hlavní metodou analýzy je STM, doplněné o XPS, což vymezuje velmi specifickou oblast dostupných informací. Mezi výsledky jsou k dispozici četné atomárně rozlišené mapy povrchu, kde jsou identifikovány kovové atomy a  posléze i adsorbované molekuly reaktantů. Práce navazuje na předchozí již publikované poznatky a těží ze zkušeností laboratoře, kde bylo provedeno STM. Přináší tak velmi zajímavé nové informace o dosud nezkoumaných možnostech funkcionalizace Fe3O4 pro účely katalýzy. Hodnota spočívá především v otevření nových směrů výzkumu, které mohou být námětem např. disertační práce. Celkově má diplomová práce naprosto adekvátní úroveň a překvapivě vyzrálou a srozumitelnou odbornou angličtinu. Velmi dobře je zvládnuta teoretická část a zpracování literatury (Section 1-3.) Odborná část pak přináší celou řadu podnětných poznatků a zevrubnou diskuzi. Fakt, že se nepodařilo provést všechny zamýšlené experimenty, je pochopitelný vzhledem k rozsahu problematiky a experimentálním nárokům.

Připomínky a otázky k eventuálnímu zodpovězení při obhajobě:
Drobné nedostatky práce spočívají zejména ve vynechání označení v některých obrázcích (např. Figure 4.7 - cyan rectangles) a také neuvedení experimentáních odchylek při určování pokrytí - viz. otázka níže. Také chybí některé základní detaly experimentu jako geometrie uspořádání expozice plynnými látkami. Nakonec se často v textu míchá dvojí označení látek chemickou zkratkou i slovním názvem, např. „magnetit(001)“ a „Fe3O4(001)“ či „copper“ a „Cu“ apod.
Evaluation criteria Mark
Fulfilment of requirements and objectives of assignment A
Working process, extent and suitability of applied methods A
Scholarly contribution and originality A
Ability to interpret achieved results and draw conclusions A
Applicability of results in practice or theory A
Logical arrangement of thesis and its layout A
Grafic layout, used style and language level A
Work with used sources including quotations A

Grade proposed by reviewer: A